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Scientific Reports volumen 6, Número de artículo: 22216 (2016) Citar este artículo

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SiO2 es la capa aislante más utilizada en dispositivos semiconductores. Su funcionalidad se amplió recientemente a la memoria de acceso aleatorio de conmutación de resistencia, donde el SiO2 defectuoso jugó un papel activo como capa de conmutación de resistencia (RS). En este informe, se examinaron los comportamientos RS dependientes de la polaridad polarizada en la estructura de Pt (W/SiO2/Pt) del electrodo superior W-pulverizado SiO2-electrodo inferior con base en el barrido de corriente-voltaje (IV). Cuando la celda de memoria se electroformó con una polarización negativa aplicada al electrodo W, la celda de memoria mostró un mecanismo de conmutación electrónico típico con una relación de resistencia de ~100 y alta confiabilidad. Para el electroformado con polaridad de polaridad opuesta, se observó una RS típica mediada por defectos iónicos (filamento conductor) con menor confiabilidad. Dichos mecanismos RS distintivos que dependen de la polaridad de polarización de electroformación podrían confirmarse aún más utilizando el estudio de iluminación de luz. También se fabricaron dispositivos con estructuras de electrodos similares con una fina capa intermedia de Si entre los electrodos de SiO2 y Pt, para mejorar la morfología de la película RS (rugosidad cuadrática media de ~1,7 nm). Sus desempeños de RS fueron casi idénticos a los de la muestra de SiO2 de una sola capa con una rugosidad muy alta (rugosidad cuadrática media de ~10 nm), lo que sugiere que los comportamientos de RS informados eran inherentes a la propiedad del material.

En los dispositivos semiconductores, el SiO2 tiene configuraciones muy diversas en cuanto a su espesor, resistividad, densidad y constante dieléctrica dependiendo de su finalidad de uso. A pesar de los diversos aspectos del SiO2, se ha considerado como un componente completamente pasivo de los dispositivos semiconductores debido a su papel como aislante o capa dieléctrica en los componentes capacitivos. Sin embargo, dado que la memoria de acceso aleatorio con conmutación de resistencia (RRAM) se está convirtiendo en uno de los principales contendientes para la memoria no volátil de próxima generación, el SiO2 junto con otros óxidos metálicos muy diversos se probaron como capas activas de conmutación de resistencia (RS). Se han probado varios óxidos de metales de transición (TMO), como TiO2, NiO, Ta2O5 y HfO2, como capas de RS porque la naturaleza multivalente de los metales de transición haría que la RS en estos materiales se lograra fácilmente1,2,3,4 . Además, el llamado dilema voltaje-tiempo de los materiales RS típicos despertó el interés en encontrar materiales RS alternativos, y varios grupos habían probado el SiO25,6,7. Debido al enlace principalmente iónico en los materiales TMO RS, la migración de iones impulsada por campos eléctricos es más fácil cuando el material contiene una densidad adecuada de defectos iónicos. Por otro lado, el SiO2 está más unido covalentemente y carece de orden de largo alcance. Estas diferencias en las propiedades proporcionan una memoria de SiO2 con varios méritos sobre otros materiales TMO RS, como se analiza en breve.

El mecanismo RS comúnmente aceptado en muchos TMO es la formación y ruptura de filamentos conductores (CF), que son una agregación de defectos, como la vacante de oxígeno (VO), la fase conductora a nanoescala (p. ej., la fase Magnéli en TiO2 ), o el filamento metálico (p. ej., Cu) en la celda de metalización electroquímica (ECM)8,9,10. No importa cuál sea la naturaleza detallada de estos CF, la participación de defectos iónicos, es decir, generación y migración de defectos inducida por campos eléctricos (asistida por calentamiento Joule), así como movimiento térmico (para ruptura en RS no polar), es el factor crítico del funcionamiento de la memoria. Para el caso del SiO2, el trabajo pionero del grupo de Tour mostró que el mecanismo RS involucraba la formación de clusters de Si durante el electroformado y la posterior transición de fase entre las fases metálica y semiconductora dependiendo de la secuencia de polarización11. Esta es una característica crítica del sistema RS basado en SiO2, que lo diferencia de otros mecanismos RS basados en cambios de valencia o reacciones termoquímicas de muchos materiales TMO, donde la reacción redox reversible de los iones metálicos constituyentes es responsable de la mecanismo RS. El rasgo característico de la conmutación no polar del material RS basado en SiO2, donde el voltaje para el reinicio [el cambio de un estado de baja resistencia (LRS) a un estado de alta resistencia (HRS) o Vreset] es mayor que el voltaje para el conjunto (el cambio de un HRS a un LRS, o Vset) puede atribuirse a dicho mecanismo de conmutación relacionado con la transición de fase, mientras que Vset es mayor que Vreset en los sistemas RS habituales basados en TMO11. La razón por la que tal comportamiento, es decir, un Vreset más alto que el Vset, es peculiar es la siguiente. En general, casi todas las celdas RRAM tienen un componente de resistencia en serie debido, por ejemplo, a la resistencia de contacto y la resistencia del cable de interconexión, que absorben una cierta parte del voltaje aplicado (Va) durante la operación RS. Para el reinicio, la celda RRAM está inicialmente en un LRS, por lo que toma una pequeña porción de Va antes de cambiar, y una porción sustancial de Va se aplica a la resistencia en serie. Sin embargo, después de reiniciar la celda de memoria, su resistencia se vuelve mucho más alta. Luego, el voltaje sobre la memoria aumenta abruptamente porque la parte del voltaje aplicado a la resistencia en serie ahora se descarga en la memoria. Si la magnitud de la resistencia en serie era alta, el voltaje descargado también era alto, lo que podría hacer que el voltaje de la celda de memoria ahora sea incluso más alto que Vset. Esto vuelve a establecer instantáneamente la celda de memoria, lo que significa que en este caso no es probable un restablecimiento estable. Kim et al. dilucidado los detalles de tal dificultad12. Por lo tanto, si el Vreset de una determinada celda de memoria es mayor que su Vset, dicho problema podría agravarse aún más. Sin embargo, es instructivo recordar que los materiales con memoria de cambio de fase generalmente tienen un Vreset más alto que Vset, donde las transiciones de fase reversibles inducidas por energía térmica de los materiales de cambio de fase son responsables de la conmutación repetible13. Como la RS en la RRAM basada en SiO2 se atribuye a la transición de fase reversible de los grupos de Si entre las fases metálica y semiconductora, podría existir la posibilidad de que funcione un mecanismo similar, aunque todavía no se puede entender con precisión. La película de SiO2 pulverizada reactivamente utilizada en este estudio también mostró una característica similar a la del caso de la operación de conmutación no polar. Sin embargo, su confiabilidad era bastante baja (solo eran posibles varias decenas de ciclos de conmutación) y, por lo tanto, no se estudió seriamente. Más bien, se intentó la operación de tipo bipolar, que mostró una conmutación confiable de al menos ~3000 veces incluso en el peor de los casos.

Estos RS mediados por defectos iónicos generalmente tenían problemas de confiabilidad y problemas de uniformidad, aunque también se lograron varias mejoras importantes durante la última década14,15,16,17,18,19. Por otro lado, el mecanismo electrónico de conmutación de resistencia bipolar (eBRS) ha surgido más recientemente, en el que se sugirió que la captura y la eliminación de la captura del portador mediada por trampas fueran el mecanismo primario de RS20,21,22. Dicho mecanismo eBRS funciona principalmente cuando está presente una barrera de potencial asimétrica, lo que facilita la captura de portadores bajo una polaridad de polaridad y la eliminación de portadores bajo la polaridad de polaridad opuesta. Kim et al. explicó tal mecanismo en gran detalle para el caso de la celda de memoria TiO221. Debido a este mecanismo característico de atrapamiento/destrampa de dicho comportamiento RS, debe ser naturalmente bipolar, lo que significa que es principalmente un fenómeno impulsado por campos con una participación mínima de energía térmica. Por lo tanto, eBRS puede ser una forma viable de lograr los objetivos de bajo consumo de energía, operación de alta velocidad y alta confiabilidad de RRAM23. Sin embargo, según informes anteriores sobre eBRS en el sistema TMO, las ventajas antes mencionadas no siempre son válidas porque las trampas relacionadas con los defectos iónicos son inestables durante RS repetidas, lo que hace que el tiempo y el ciclo de conmutación dependan de la deriva de los parámetros de conmutación, como como la relación de resistencia y los voltajes de conmutación24,25,26. En este sentido, el SiO2 defectuoso podría ser una posible opción para tal eBRS porque su configuración defectuosa puede verse menos influenciada por el estrés eléctrico externo debido a su mayor energía de enlace y menor carácter iónico, en comparación con los otros TMO. El grupo de Chen27 informó sobre un trabajo notable en este campo, donde los nanoclusters de Pt dispersos proporcionaron centros de captura de portadores en SiO2.

En este estudio, los autores intentaron explorar el papel activo de la capa de SiO2 pulverizada reactivamente como capa de captura de carga en eBRS y como medio para la formación de CF en BRS iónico (iBRS). Para ello, era necesaria una cierta asimetría con respecto a la migración de portadores, que se proporcionó mediante la adopción de una configuración de electrodo asimétrica: un electrodo superior W de baja función de trabajo (TE) y un electrodo inferior de Pt de alta función de trabajo (BE) , que tenía muy pocas posibilidades de incorporarse al SiO2, por lo que se puede ignorar la posibilidad del RS tipo ECM. El proceso de pulverización catódica generó defectos con una densidad suficientemente alta en la capa dieléctrica para hacer que la RS fuera bastante fluida incluso sin doparse con otros elementos metálicos. La amorficidad altamente estable de SiO2 eliminó la preocupación de la cristalización (local) del material durante la conmutación repetida en condiciones severas de prueba eléctrica. Al cambiar la polaridad de polarización del primer paso de electroformado, se adquirieron eBRS e iBRS y se compararon sus características. Para dilucidar aún más si el comportamiento de conmutación dependiente del sesgo de electroformación observado se debe a las propiedades inherentes al material o a factores extrínsecos dependientes de la morfología de la película, se prepararon películas con propiedades químicas similares pero con morfologías distintivas insertando una capa delgada (2 nm) de Si entre las capas inferiores de SiO2 y Pt pulverizadas. Se concluyó que los rendimientos de RS observados tienen poca relevancia para las morfologías de la película, lo que podría ser un ingrediente crítico de la fabricación de dispositivos RRAM integrados.

La Figura 1a muestra una imagen de microscopía electrónica de barrido (SEM) a vista de pájaro de la película de SiO2 pulverizada de ~15 nm de espesor depositada directamente en el electrodo de Pt. La película tenía una morfología de superficie rugosa, quizás debido a la propiedad no humectante del SiO2 en el Pt. La imagen de microscopía de fuerza atómica (AFM) en el recuadro superior corrobora la imagen SEM aproximada y la rugosidad cuadrática media (RMS) de la película como ~10 nm (de un área de 2 × 2 μm2), en comparación con la del sustrato de Pt de ~1nm. Por el contrario, la película de SiO2 con el mismo espesor que creció en el electrodo de Si/Pt de 2 nm de espesor mostró una rugosidad RMS mucho más baja de ~1,8 nm (en la imagen AFM del recuadro inferior), lo que sugiere que la delgada capa intermedia de Si en gran medida mejoró la propiedad de humectación y, por lo tanto, la morfología de la película de SiO2 en crecimiento. Aunque la morfología de la superficie del sustrato de Si/Pt no se verificó mediante AFM, la morfología suave de la película de SiO2 que creció encima sugirió que el Si/Pt tenía una morfología suave y uniforme. La Figura 1b muestra los espectros de nivel de núcleo Si2p de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS) de la película en el electrodo de Pt desnudo. El XPS mostró que la película tenía una cantidad sustancial de subóxidos de Si (Si+, Si2+ y Si3+), además de SiO2 regular (Si4+). La relación O/Si estimada a partir de las áreas de los picos de O1s y Si 2p no fue muy diferente de la del SiO2 térmico. La película de SiO2 en el electrodo de Si/Pt mostró espectros XPS casi idénticos (datos no mostrados), lo cual es razonable si se tiene en cuenta la tasa de difusión muy baja de Si en SiO2 a la temperatura de procesamiento. También podría ser posible que el Si muy delgado se oxidara (parcialmente) durante el paso posterior de deposición de SiO2. Por lo tanto, comparar el rendimiento de RS de estas dos películas podría ser una forma factible de confirmar la influencia de la morfología de la película en el mecanismo de RS.

(a) La imagen SEM a vista de pájaro del SiO2 pulverizado en la película de Pt. Las figuras insertadas superior e inferior son la imagen AFM de SiO2/Pt y SiO2/Si/Pt, respectivamente. (b) Los resultados XPS de los espectros a nivel de núcleo de Si2p de SiO2/Pt.

La muestra de W/SiO2/Pt mostró curvas de corriente-voltaje (IV) altamente asimétricas en estado prístino, lo que se puede esperar de la configuración asimétrica del electrodo (W: función de trabajo de 4.32–5.22 eV, y Pt: función de trabajo de 5,12–5,93 eV). La Figura 2a, b muestra las curvas de electroformado (las curvas IV en estado prístino) bajo sesgos negativos y positivos, respectivamente. Bajo el sesgo negativo, la corriente comenzó a aumentar gradualmente a ~ −0,1 V, lo que reflejó una baja altura de la barrera de Schottky (SBH) en la interfaz W/SiO2; mientras que bajo la polarización positiva, la corriente primero permaneció muy baja hasta ~ 9 V, luego aumentó repentinamente, revelando una electroformación abrupta que podría atribuirse a un SBH más alto en la interfaz Pt/SiO2 que en la interfaz W/SiO2. La muestra de W/SiO2/Si/Pt también mostró una curva IV asimétrica en estado prístino y un comportamiento de electroformación distintivo, muy similar al de la muestra de W/SiO2/Pt. Por lo tanto, se esperaba que las curvas posteriores de RS IV en ambas polaridades de polarización de electroformado fueran similares, lo cual fue el caso, como se muestra a continuación. Después de varios ensayos con diferentes valores de cumplimiento actual (Icc), los valores adecuados de Icc se establecieron en 1 μA y 100 μA para los sesgos negativos y positivos, respectivamente. Exhibe una ruptura fuerte si Icc se fijó por encima del punto de transición para el caso de electroformado negativo. Las curvas de barrido de BRS IV subsiguientes se incluyen en la Fig. 2 como figuras insertadas, que muestran la superposición de los resultados de barrido de IV de W/SiO2/Pt (símbolo de cuadrado negro) y W/SiO2/Si/Pt (símbolo de círculo rojo) muestras Se puede entender de inmediato que en ambos casos, el ajuste y el restablecimiento podrían lograrse bajo las polaridades de polarización negativa (positiva) y positiva (negativa) en la Fig. 2a, b, respectivamente, que coincidieron con la dirección de electroformado. Otro hallazgo interesante es que el nivel de Icc para el electroformado fue mucho más bajo que el Icc para las corrientes establecidas y máximas de restablecimiento durante el barrido IV posterior para los casos electroformados negativa y positivamente, mientras que por lo general son similares para las TMO RRAM generales28,29. De hecho, la celda de memoria permaneció en HRS incluso después del electroformado, a diferencia de otros TMO28,29,30,31. Este hallazgo sugiere que el papel del electroformado en esos casos podría ser diferente al de otras celdas RRAM que usan TMO. Se cree que el papel del electroformado negativo en la estructura W/SiO2/Pt fue reducir de manera no uniforme el SBH en W/SiO2, lo que se demostrará en detalle a través de datos experimentales de dependencia, y aumentó la inyección de electrones de W a la capa de SiO2. Aunque la asimetría extrema en la forma IV con respecto a la polaridad de polarización del estado prístino se volvió mucho más baja después del electroformado negativo, aún quedaba asimetría en IV del LRS (figura insertada de la Fig. 2a). El nivel actual general de LRS era, por supuesto, mucho más alto que el estado prístino. Estos hallazgos sugirieron que, en este caso, el nivel de Fermi de la capa de SiO2 aumentó después de que los portadores inyectados quedaron atrapados dentro de la capa de óxido, lo que hizo que la SBH en ambas interfaces fuera más baja. Incluso bajo esta circunstancia, el SBH en la interfaz Pt/SiO2 era ligeramente más alto que en la interfaz W/SiO2, lo que resultó en la asimetría IV incluso en LRS. Esta es una consecuencia razonable de la mayor función de trabajo de Pt que la de W, y la asimetría IV es el factor crítico necesario para inducir el eBRS.

Las curvas de barrido posteriores de BRS IV de W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt se incluyen como recuadros en la Fig. 2(a,b), respectivamente.

Por el contrario, el electroformado positivo indujo una ruptura local casi completa de SBH en las interfaces Pt/SiO2 y W/SiO2 mediante la formación de CF, y el barrido IV posterior indujo cambios adicionales en la película, como se analiza a continuación.

La Figura 3a muestra la evolución de IV después del primer electroformado con el aumento de Icc (de 50 μA a 500 μA) de la muestra de W/SiO2/Pt, donde el barrido de IV siempre comenzó con un sesgo negativo. Cuando el Icc era inferior a ~100 μA, solo había una pequeña relación de resistencia entre el LRS y el HRS en ambas polaridades de polarización. Estas características de RS y la forma de la curva IV de conmutación relativamente suave con una pequeña relación de resistencia para la celda electroformada negativamente sugirieron que el mecanismo RS se puede atribuir a la captura y eliminación de electrones (eBRS). Después del electroformado, cuando el WTE estaba polarizado negativamente, los electrones se inyectaron con fluidez en SiO2 y quedaron atrapados a través del lugar donde se rompió localmente el SBH. Luego, el estado de la muestra cambió de HRS a LRS. Bajo una aplicación de polarización positiva, los electrones atrapados quedaron atrapados, mientras que el SBH más alto en la interfaz Pt/SiO2 suprimió la inyección de electrones de Pt BE. La Figura 3b muestra la evolución de IV después del primer electroformado con el aumento de Icc (de 50 μA a 500 μA) de la muestra W/SiO2/Si/Pt, que mostró comportamientos casi idénticos a los mostrados en la Fig. 3a. La Figura 3c muestra las curvas IV de la celda W/SiO2/Pt electroformada positivamente con valores Icc de 100 μA y 1 mA durante la operación de fraguado después del electroformado. Las formas IV son muy similares a la forma general de la curva BRS de otras células RRAM basadas en TMO, lo que sugiere la posible participación de las FC en tal caso32,33,34. Lo más probable es que los CF estuvieran compuestos por grupos de Si o una fase semiconductora agrupada en VO11,27. La figura 3d muestra las curvas IV de la celda W/SiO2/Si/Pt electroformada positivamente con una Icc idéntica a la de la figura 3c. A pesar de su ligera discrepancia, especialmente en lo abrupto del reinicio en la región de polarización negativa, mostraron características de RS básicamente similares a las que se muestran en la Fig. 3c. Los resultados que se muestran en la Fig. 3 sugieren que la delgada capa intermedia de Si en la interfaz del electrodo inferior de Pt solo influyó marginalmente en las características RS de la celda de memoria.

Las curvas IV después del electroformado positivo con Icc de 100 μA y 1 mA en (c) W/SiO2/Pt y (d) W/SiO2/Si/Pt.

La Figura 4a,b muestra la resistencia dependiente del área del electrodo (W TE) de la muestra de W/SiO2/Si/Pt para los casos de electroformado negativo (Icc de 200 μA) y positivo (Icc de 1 mA), respectivamente. Los estados de memoria con electroformado negativo mostraron una cierta dependencia del área tanto para LRS como para HRS, lo que sugiere que la conmutación se produjo en toda el área, pero no fue completamente uniforme, es decir, la dependencia del área del electrodo del comportamiento de conmutación estaba entre el completamente Comportamientos de conmutación uniformes y completamente localizados. Esto es consistente con la idea de que el electroformado negativo destruye localmente la barrera de Schottky en la interfaz W/SiO2, y que los portadores inyectados pueden quedar atrapados de manera difusa en los centros de trampa que se ubican de manera bastante uniforme en toda el área del electrodo. Por el contrario, la celda de memoria electroformada positivamente casi no mostró dependencia del área del electrodo tanto para LRS como para HRS, lo que es consistente con la formación de CF altamente localizada y el fenómeno de ruptura en muchas otras RRAM basadas en TMO. También se observó que los casos electroformados negativamente tenían una dispersión de datos mucho menor que el caso electroformado positivamente. Esto es consistente con la idea general de la naturaleza aleatoria del mecanismo de BRS iónico mediado por CF (iBRS) (en el caso de electroformado positivo), a diferencia del eBRS35 ligeramente más tipo área.

La resistencia dependiente del área del electrodo de LRS y HRS para (a) el caso de electroformación negativa y (b) el caso de electroformación positiva.

Los mecanismos eBRS e iBRS para los casos electroformados negativa y positivamente se confirmaron aún más mediante el experimento de detrampeo inducido por fotones. En eBRS, el cambio de configuración generalmente se atribuye al llenado de trampas profundas con portadores inyectados durante el proceso de configuración. Cuando las trampas profundas están llenas de portadores (se supone que son electrones), las trampas llenas no pueden interferir con otros portadores inyectados, por lo que la muestra muestra LRS durante el paso de lectura posterior. Por el contrario, la aplicación de polarización inversa durante el proceso de reinicio elimina los portadores atrapados, mientras que la alta SBH en la interfaz Pt/SiO2 en este caso suprime la inyección del portador desde el electrodo opuesto. Cuando la muestra LRS se ilumina con fotones de alta energía, los portadores pueden ser excitados y desbloqueados por fotones, lo que induciría a la muestra a regresar al HRS incluso sin la aplicación de polarización de reinicio. Por lo tanto, dicho aumento de la resistencia inducido por fotones podría ser una evidencia crítica de la solidez del mecanismo eBRS, que se ha demostrado en el caso de TiO215. Sin embargo, la muestra W TE no se puede utilizar para este propósito porque el fotón no puede penetrar el W TE de 200 nm de espesor. Por lo tanto, se depositó un electrodo de TiN de 5 nm de espesor, lo suficientemente delgado como para permitir la penetración de la luz, y se verificaron sus propiedades eléctricas. La figura 5a muestra las curvas RS IV de la muestra de SiO2/Si/Pt con un electrodo de W grueso o de TiN delgado después de la electroformación negativa, lo que confirmó que las dos estructuras mostraban características de conmutación similares. La figura 5c muestra las curvas IV en la región de polarización positiva para LRS y HRS antes (líneas sólidas) y después (símbolos cuadrados abiertos y cerrados) de la iluminación con una longitud de onda de 400 nm (energía fotónica = 3,1 eV) durante 30 segundos con el TiN TE. La corriente disminuyó significativamente tanto para LRS como para HRS después de la iluminación de la luz, lo que sugiere que se produjo una captura inducida por fotones. Es interesante que el HRS también mostró una gran disminución de corriente, lo que indica que una parte sustancial de los portadores permanecen atrapados incluso después de la aplicación de polarización de reinicio. Esto podría deberse en parte a la inyección de portador incompletamente suprimida desde el electrodo de Pt y en parte a la tensión de tensión insuficiente para atrapar los portadores profundamente atrapados. El experimento de excitación de fotones también se realizó con longitudes de onda más largas, pero no funcionó, lo que sugiere que la profundidad de la trampa en SiO2 es mucho más profunda que en ca. TiO2 (<1 eV), que es consistente con la brecha de banda mucho más amplia de SiO2. Se observó que el voltaje de reinicio máximo en la Fig. 5a se limitó a 2,5 V, mientras que se estimó que la profundidad de la trampa era de al menos 3,1 eV (longitud de onda de 400 nm), en cuyas circunstancias el destrapping inducido por voltaje podría no ser suficiente. Los aumentos en el voltaje de reinicio redujeron aún más la corriente HRS hasta cierto punto, pero no tan eficientemente como lo hizo la iluminación de la luz. El recuadro en la Fig. 5a muestra las curvas RS después de la iluminación de la luz. La curva negra corresponde a la curva IV inmediatamente después de la iluminación, que se intentó por primera vez con un sesgo negativo. Aunque la muestra mostró una corriente muy baja inmediatamente después de la iluminación, que es casi comparable a la muestra prístina, una vez que se cambió a LRS con la aplicación de una polarización negativa suficiente (−2,5 V), recuperó la corriente de conmutación IV anterior. y el barrido IV subsiguiente mostró niveles actuales para LRS y HRS casi idénticos a los que había antes de la iluminación de la luz. Esto implicaba que la iluminación de la luz no alteraba el estado físico de las trampas, sino que solo se desarmaban los portadores atrapados. Por el contrario, las muestras electroformadas positivamente mostraron una respuesta completamente diferente al experimento de iluminación con luz, como se muestra en la Fig. 5b, d.

(a, b) muestre las curvas RS IV con W (símbolo rojo) o TiN (símbolo negro) TE después de electroformado negativo y electroformado positivo, respectivamente. El recuadro de (a) son las curvas RS IV después de la iluminación de la luz: la curva negra correspondía a la curva IV inmediatamente después de la iluminación. Las curvas IV de LRS y HRS antes de la iluminación y después de la iluminación se muestran en (c) el caso de electroformación negativa y (d) el caso de electroformación positiva.

La Figura 5b muestra las curvas de IV de conmutación después del electroformado positivo con W (el símbolo rojo) o TiN (el símbolo negro) TE, lo que nuevamente confirmó que eran casi idénticos. La figura 5d muestra las curvas IV en la región de polarización negativa antes (líneas) y después (puntos) de la iluminación de la luz en las mismas condiciones que se muestran en la figura 5c. Se puede entender de inmediato que la iluminación de la luz no podría inducir ninguna alteración en el estado de resistencia tanto para LRS como para HRS. Esto es consistente con la afirmación de que la RS en la muestra electroformada positivamente está mediada por el mecanismo discreto relacionado con CF, que tiene poca relevancia para la captura de portadores. Los mecanismos de conmutación se confirmaron aún más mediante el análisis del mecanismo de conducción eléctrica, como se muestra en la siguiente sección.

La Figura 6a muestra las curvas log I – log V de la muestra W/SiO2/Pt del LRS de la muestra electroformada negativamente medida a temperaturas que oscilaron entre 305 K y 345 K. Las pendientes de los gráficos con el mejor ajuste lineal fueron casi cerca de 1, y el nivel actual aumentó ligeramente con el aumento de la temperatura, lo que sugiere que la conducción se produjo a través del mecanismo de salto. El gráfico de tipo Arrhenius mostró que la energía de activación era de 0,08 a 0,095 eV en el rango de voltaje de lectura de 0,1 a 0,4 V (figura del recuadro). Este hallazgo indicó que los electrones atrapados se movieron junto con el voltaje a través del mecanismo de salto. La Figura 6b muestra las curvas log I – log V de la misma muestra medida en el mismo rango de temperatura para el HRS. A temperaturas más bajas (305 y 315 K), la IV mostró una tendencia similar a la de la corriente limitada de carga espacial (SCLC), es decir, a un voltaje bajo (absoluto), la pendiente fue cercana a 1, pero a medida que aumentaba el voltaje (a medida que aumentaba la inyección de portadores), la pendiente se acercaba a 2, debido a las interacciones entre los portadores atrapados21,36,37,38. A medida que aumentaba la temperatura, la corriente aumentaba a un ritmo más rápido que el LRS, y la corriente óhmica fluía por toda la región de voltaje probada. La energía de activación estimada fue de 0,14 a 0,31 eV con el voltaje de lectura de 1,0 a 0,1 V (figura del recuadro). Este resultado sugirió que el transporte actual en el HRS estuvo mediado por trampas ligeramente más profundas, cuyos valores disminuyeron con un sesgo creciente debido al efecto tipo Poole-Frenkel. Se realizaron estudios de mecanismos de conducción eléctrica similares para la muestra de W/SiO2/Si/Pt y se lograron conclusiones casi idénticas (datos no mostrados).

La energía de activación (Ea) en cada voltaje se resume en las figuras del recuadro.

Para la celda de memoria electroformada positivamente con estructuras W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt, se realizaron análisis de mecanismos de conducción similares tanto para LRS como para HRS. La Figura 6c revela que el LRS se caracterizó por la conducción de salto con una pequeña energía de activación de ~ 0.083 eV (figura insertada). Esto significaba que el CF tenía una propiedad de conducción de salto con una energía de activación muy pequeña, lo que podría ser consistente con la afirmación de que el CF está compuesto por grupos de Si relativamente desordenados. El HRS también mostró un mecanismo de conducción de salto (Fig. 6d) pero con una energía de activación mucho más alta de ~ 0.28–0.30 eV (figura del recuadro). Esto implica que el CF, supuestamente agrupaciones de Si, en la celda de memoria tiene una alta densidad de trampas con una distribución relativamente grande de valores de energía dentro de la brecha de banda, mientras que las trampas con niveles superficiales y profundos mediaron la conducción eléctrica en el LRS y el HRS, respectivamente. A continuación, se evaluó el rendimiento eléctrico de la celda RS de las muestras electroformadas positiva y negativamente.

Las Figuras 7a,b muestran la uniformidad Vset y Vreset de las estructuras W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt, respectivamente, cuando el electroformado se realizó con sesgos negativos (símbolo triangular) y positivos (símbolo cuadrado), donde 50 las células se ensayaron para cada condición. La celda electroformada negativamente tenía una uniformidad mucho mayor con una ventana de voltaje de ajuste/reposición más alta que la celda electroformada positivamente. La Figura 7c,d muestra la uniformidad de Vset y Vreset de una celda de memoria para cada condición cuando se probaron 20 veces, lo que también confirmó que las muestras electroformadas negativamente tenían una mayor uniformidad. Estos resultados son consistentes con las tendencias en la desviación estándar que se muestra en la Fig. 4.

Los gráficos de probabilidad acumulada de Vset y Vreset con 50 celdas y la repetición 20 veces en una celda para el caso de electroformado negativo y electroformado positivo, respectivamente, correspondientes a (a,c) W/SiO2/Pt y (b,d) W /SiO2/Si/Pt.

Las Figuras 8a,b muestran los resultados de las pruebas de resistencia de las estructuras W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt, respectivamente, obtenidos a través de barridos IV repetidos para las celdas electroformadas negativamente. Aquí, los valores de resistencia se estimaron en 0,1 V. Ambas muestras mostraron una alta confiabilidad de hasta 30 000 ciclos de conmutación sin ningún signo de degradación. Se cree que el número de ciclos de resistencia máxima real podría ser mucho mayor, pero no se puede probar a través de pruebas de barrido IV que consumen tanto tiempo. Cabe señalar que dicha prueba de barrido IV tiene una condición mucho más dura que la prueba de tipo de conmutación de pulsos, aunque esta última está más cerca de la operación real del dispositivo. Por el contrario, la celda electroformada positivamente no mostró más cambios después de ~ 5000 y 3500 ciclos para las estructuras W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt, respectivamente, como se muestra en la Fig. 8c, d, lo que sugiere que la mucho menor fiabilidad del mecanismo iBRS mediado por CF. Cuando los dispositivos fallaban, siempre se quedaban en el LRS sin recuperar el HRS, lo que sugiere la ocurrencia de una avería fuerte. Los resultados de la prueba de retención a 85 oC para condiciones de muestra idénticas se muestran en los recuadros de la Fig. 8. Mientras que la celda electroformada positivamente mostró una retención estable de ambos estados, como se esperaba (ver los recuadros en la Fig. 8c,d), la celda electroformada negativamente La celda electroformada mostró ciertas limitaciones, especialmente para el LRS (ver los recuadros en la Fig. 8a, b), que pueden entenderse a partir del mecanismo mediado por captura de portadores 39,40. En este caso, sería necesaria la suplementación a nivel de circuito, es decir, la lectura de los datos después de un cierto período de tiempo y su reescritura. La Figura 9 muestra los datos de retención para la muestra de W/SiO2/Pt, medidos a temperaturas de 200 °C (a,d), 225 °C (b,e) y 250 °C (c,f) para (negativo y positivo). ) cajas de electroformado. Aquí, los intervalos de lectura para muestras electroformadas negativas y positivas fueron 20 s y 50 s, respectivamente. Después de cierto tiempo (2400 s, 460 s y 120 s en la Fig. 9a-c, respectivamente), la relación de resistencia se volvió inferior a 10, lo que indica que los datos se estaban perdiendo. Para celdas electroformadas positivamente, el tiempo cuando la relación de resistencia se vuelve inferior a 10 fue generalmente más largo (7000 s, 1400 s y 350 s a 200 oC, 225 oC y 250 °C, respectivamente), lo que sugiere una mayor retención. Estos comportamientos de retención se trazaron de acuerdo con la forma de Arrhenius (recuadros Fig. 9c,f) y se extrapolaron para verificar si el tiempo de retención a 85 oC podría ser superior a 10 años. Ambas celdas mostraron un tiempo de retención de 10 años, mientras que la celda electroformada positivamente mostró un tiempo de retención de 10 años incluso a una temperatura ligeramente superior (90 °C).

Los recuadros son los datos de retención correspondientes medidos a 85 °C.

Los recuadros de (c,f) son los diagramas de Arrhenius, que indican que los datos para la conmutación electrónica e iónica podrían mantenerse durante 10 años a 85 °C.

En conclusión, se examinaron las propiedades RS de las celdas de memoria W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt dependiendo de la dirección del electroformado. Cuando el electroformado se logró con la aplicación de una polarización negativa al W TE, el RS se logró de manera fluida y confiable con alta uniformidad a través del mecanismo de conmutación electrónica, lo que fue confirmado por el experimento de desbloqueo del portador con iluminación de luz (longitud de onda de 400 nm). Se estimó que la profundidad de la trampa era de al menos ~3,1 eV. En contraste con el mecanismo eBRS adquirido principalmente de materiales iónicos como TiO2, la naturaleza más covalente y la energía de enlace más fuerte de SiO2 impidieron la variación de la configuración de la trampa durante la aplicación de polarización repetida. Estos efectos dieron como resultado una confiabilidad muy alta, que no se ha logrado con ningún otro sistema eBRS. Por el contrario, en el electroformado con la aplicación de una polarización positiva al W TE, se observó el mecanismo de conmutación bipolar mediado por defectos iónicos habitual, en el que la conducción eléctrica apenas se vio influenciada por la iluminación de la luz. A diferencia del cambio iónico no polar anterior, en el que la transición de fase de los nanogrupos de Si era responsable del cambio, la naturaleza bipolar del iBRS en este estudio sugirió que está mediada por la oxidación y reducción reversibles de los grupos de Si. mediada por la polaridad del sesgo. Durante el electroformado y el cambio de configuración en la condición de polarización positiva, los iones de oxígeno migraron hacia el electrodo W, que luego regresó a la capa de SiO2 durante el restablecimiento posterior en la región de polarización negativa y reoxidó los CF del grupo de Si. Esto es similar a la conmutación bipolar iónica mediada por CF general en muchas otras RRAM TMO y, por lo tanto, comparten características comunes en términos de rendimiento. Las dos muestras con propiedades morfológicas muy distintivas, es decir, las películas de SiO2 en la capa de Pt y Si/Pt, tenían valores de rugosidad de ~10 nm y ~1,8 nm, respectivamente, y no mostraron diferencias significativas en su rendimiento de RS y comportamientos de conducción eléctrica. , lo que sugiere que las propiedades RS observadas son inherentes a las propiedades materiales de la película de SiO2 desarrollada. En general, la película de SiO2 pulverizada reactivamente mostró un gran potencial como material RS para RRAM, especialmente cuando se electroformó negativamente.

Se hizo crecer una película delgada de Pt de 120 nm de espesor en una oblea de SiO2/Si usando el método de pulverización catódica DC como un BE continuo. Una capa de SiO2 de aproximadamente 10-15 nm de espesor se bombardeó reactivamente sobre Pt BE utilizando una oblea de Si no dopada como objetivo, con una potencia de bombardeo de 100 W, relación Ar: O2 = 29,7: 0,3 centímetros cúbicos estándar por minuto, y una presión total de 0,5 Pa. En estas condiciones de pulverización catódica de la película de SiO2, la propiedad humectante de la capa creciente de SiO2 sobre Pt era muy baja, lo que hacía que la película fuera extremadamente rugosa (rugosidad RMS: ~10 nm para la película de 15 nm de espesor) . Para mitigar este problema al mejorar la propiedad humectante del SiO2, se bombardeó in situ una capa delgada (2 nm de espesor) de Si antes de la pulverización de SiO2, lo que redujo drásticamente la rugosidad RMS a ~1,7 nm para el SiO2 de espesor similar. Luego, se depositó una capa de W de 200 nm de espesor mediante pulverización catódica de CC desde el objetivo de metal W a través de una máscara de sombra de metal (diámetro de apertura: 0,2 mm). Las pruebas eléctricas se realizaron a temperaturas que oscilaron entre 305 K y 345 K usando un Agilent B1500 en el modo de barrido de voltaje para lograr las curvas IV de conmutación. Durante los barridos IV, el W TE estaba sesgado, mientras que el Pt BE estaba conectado a tierra. Para dilucidar aún más el mecanismo eBRS, que difiere del iBRS, también se realizaron experimentos de desbloqueo inducidos por la luz, como se había hecho para el eBRS15 basado en TiO2. Para este experimento, la luz debe penetrar a través del TE, lo que no es factible para la capa W de 200 nm de espesor, por lo que se depositó reactivamente una capa de TiN de 5 nm de espesor sobre la película de SiO2 a través de una máscara de sombra idéntica. La capa de TiN de 5 nm de espesor era lo suficientemente delgada como para permitir el paso de la luz, pero aún lo suficientemente gruesa como para formar un contacto eléctrico estable para cambiar eléctricamente las películas a HRS o LRS bajo una polarización positiva o negativa. Si bien la trampa en el TiO2 era relativamente poco profunda (<1 eV), lo cual es comprensible por su banda prohibida más baja (~3 eV), de modo que la longitud de onda útil de la luz brillante podría ser relativamente larga (1200 nm), la trampa en el El SiO2 era mucho más profundo y solo eran útiles 400 nm de la longitud de onda disponible (400–700 nm) del equipo (Sistema de análisis Hitachi F-4600).

La película de SiO2 depositada no se trató térmicamente. Su morfología superficial y propiedades químicas se examinaron mediante SEM (ZEISS, MERLIN Compact), AFM (JEOL, JSPM 5300) y XPS (ThermoVG, Sigma Probe), respectivamente. La difracción de rayos X mostró que la película era amorfa.

Cómo citar este artículo: Jiang, H. et al. Conmutación de resistencia dependiente de polaridad polarizada en estructuras W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt. ciencia Rep. 6, 22216; doi: 10.1038/srep22216 (2016).

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Este trabajo fue apoyado por la Fundación de Ciencias Naturales de Tianjin (Subvención No. 14JCZDJC31500), el Plan de los Mil Talentos de Tianjin y la Fundación de Profesores Distinguidos de la Cátedra de Tianjin. También se reconoce el Programa de Laboratorio de Investigación Global (2012040157) del Ministerio de Ciencia, TIC y Planificación Futura de la República de Corea y la Fundación Nacional de Investigación de Corea (NRF) (Subvención No. NRF-2014R1A2A1A10052979).

Escuela de Ingeniería de la Información Electrónica, Laboratorio clave de dispositivos electrónicos y de comunicación de películas de Tianjin, Universidad de Tecnología de Tianjin, Tianjin, 300384, China

Hao Jiang, Xiang Yuan Li, Ran Chen, Xiwen Hu y Jinshi Zhao

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales y Centro de Investigación de Semiconductores Interuniversitario, Universidad Nacional de Seúl, Seúl, 151-744, Corea

Xing Long Shao, Jung Ho Yoon y Cheol Seong Hwang

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HJ, XYL y RC concibieron los experimentos. HJ, RC y XLS fabricaron los dispositivos. HJ, JHY y XH realizaron caracterizaciones eléctricas de las muestras. JZ y CSH guiaron la realización de todo el experimento y escribieron el manuscrito. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Cheol Seong Hwang o Jinshi Zhao.

Los autores declaran no tener intereses financieros en competencia.

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Reimpresiones y permisos

Jiang, H., Li, X., Chen, R. et al. Conmutación de resistencia dependiente de polaridad polarizada en estructuras W/SiO2/Pt y W/SiO2/Si/Pt. Informe científico 6, 22216 (2016). https://doi.org/10.1038/srep22216

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Recibido: 24 noviembre 2015

Aceptado: 10 de febrero de 2016

Publicado: 26 febrero 2016

DOI: https://doi.org/10.1038/srep22216

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